以下是我的回答，李白最失意落魄的一首诗可能是《将进酒·君不见》。在这首诗中，李白抒发了怀才不遇的愤激之情，深刻揭示了诗人内心的苦闷和忧愁。

他借酒浇愁，表达了对人生无常和时光易逝的感慨，同时也流露出对权贵和世俗的不满和反抗。整首诗情感沉郁，气势磅礴，是李白诗歌中的经典之作。